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固定化納米鐵修復水環境的研究進展

發布日期:2015-05-04 14:16:00
水環境修復
  納米鐵作為水環境修復材料用于去除水中一些污染物, 近年來得到了一些學者的關注[%由于金屬鐵具有較強的還 原性,粒徑在Inm-lOOmn范圍內的鐵粒子可隨地下流經的 水遷移,并且在水中以膠體粒子的形態保持較長時間,H此能 有效去除水或土壤中的一些污染物12_31,廣泛研究包括:鹵代 烴的去鹵還原、有機氯殺蟲劑的去除、含氮有機物的修復、染 料廢水的還原和脫色、無機陰離子的還原以及重金屬離子的 吸附與還原等。
  
  然而一些文獻報道了納米鐵在去除水中污染物的過程中也 存在一些不足,Sun Y P等報道了納米鐵粒子比表面積大因而易 團聚,表面能M高導致納米鐵粒子易被氧化,直接暴露在空氣中 甚至會自燃此外Elliott D W等指出只能在厭氧條件下使用 納米鐵。解決納米鐵在水環境修復中存在的這些問題成為近 幾年研究的方向之一。目前,一些無機礦物材料和有機髙分子材 料做載體固定納米鐵或負載納米鐵,增強了納米鐵的分散性能, 減少了其W聚,提高了納米鐵的修復效率。因此,本文就B前固 定化納米鐵技術的發展及其用于水環境修復的研究現狀進行簡 要綜述。
  
  1納米鐵的制備常見納米鐵的制備方法見表1,其中液相還原法由于X藝簡 單、設備要求低而在水環境修復領域中普遍受到關注,其制備原 理如下:4Fez*+2BH4-+6H2〇-<-4Fe0(s) I +2B(OH)3+ 7H2(g) T (1)
  
  4FeJ>+3BH4-+9H2C>->4Fe0( s) 1 +3B( OH )3+9H*+6H2( g) t (2)
  
  在氮氣氣氛中,將一定tt的NaBH,(或KBH?)溶液逐滴滴加 到FeS04或FeCl3溶液中,并不斷攪拌,反應器中有黑色固體顆 粒生成,然后對此黑色固體顆粒進行真空抽慮,再依次用鹽酸、 去氧蒸餾水、丙酮各洗數遍,所得固體物質即為納米鐵,最后在 80尤下于氮氣中進行干燥,干燥好的納米鐵粉保存在充滿氮氣 的棕色試劑瓶中備用lw)。
  
  2固定化納米鐵的研究目前研究報道的固定化納米鐵主要區別在于所采用的固定 化試劑或載體不同,一般可分為無機礦物材料和有機髙分子材 料做固定化劑。一些固定化納米鐵的基本屬性和應用見表2。
  
  2.1無機礦物材料負載納米鐵OzitaC:等以高嶺土為載體,在高嶺土一FeCl,溶液體系中逐 滴加人NaBH4,制備了不同質M比的髙嶺土負載納米鐵;所用高 嶺土能較好地分散負載的納米鐵,減弱了納米鐵的鏈狀聚集程 度;制備的髙嶺土負載納米鐵對溶液中的Cu2*和Co2*有較強的吸 收能力,Cu2*和Co2*的初始濃度、反應時間、溶液pH值及溶液體 積與固體吸收劑質量之比對兩種離子吸收均產生影響,并且高 嶺土負載納米鐵可重復使用;吸收機理是負載的納米鐵對Cu>的 還原和對C#的吸附胡六江和李益民用十六烷基三甲基溴化銨改性的膨潤土做 載體,采用NaBH4還原FeS(V7H20的方法制備了有機膨潤土負 載納米鐵;用鐵相同的還原鐵粉、納米鐵粉及有機膨潤土負載 納米鐵分別去除200 mg/L的硝基苯,20 min后硝基苯的去除能 力分別為7.3%、52.7%、98%??梢姴捎镁哂惺杷?、對硝基苯具表2 —些固定化納米鐵的基本屬性和應用類別粒徑比表面去除/nm5V(m2/g)污染物無機膨潤土負載納米鐵827.7硝基笨礦物土耳其高嶺土負載納米鐵10-809.6Cu2?和 Co2+材料硅石負載納米鈀一鐵3117.0.1,2,4-=_氣苯負載石墨負載納米鐵50-10023.8NO5-納米鐵活性炭負載納米鐵64.9As(ffl)
  
  有機_ 水溶性淀粉負載納米鈀一鐵14.155.0三氣乙烯、多氣聯苯髙分殼聚糖負載納米鐵82Cr(VI)
  
  子材殼聚糖負載納米鈀一鐵1.523.01,2,4-三氣苯料負陽離子交換膜固定化納米鐵30^4075 mg/m2三氣乙烯載納樹脂負載納米鐵10-30? Vi)、pb( m米鐵醋酸纖維素膜固定化納米鐵/鎮18-80三氣乙烯、0( V!)
  
  有良好吸附性能的有機膨潤土做載體大大增加了負載納米鐵與 硝基苯之間的電子轉移,通過吸附與還原的協同作用提高了有 機膨潤土負載納米鐵去除硝基苯的能力113]。
  
  Zhu B W等以平均粒徑為70 nm的硅石為載體,將NaBH^ 滴人硅石一丙酮與FeS(V7H20溶液的混合體系中,在此基礎上 繼續滴加[Pd(C2H302)2]3,制備了不同質董分數的硅石負載納米 Pd-Fe。該研究中0.11 g硅石負載納米Pd-Fe可在100 min以內 將初始濃度為0.17 mol/L的1,2,4-三氣苯完全還原為苯,且 1,2,4-三氣苯的還原動力學符合準一級動力學模型[Zhang H等將石墨加人到FeSC^JHjO的乙醇溶液中,以聚 乙二醇作分散劑,然后用NaBH4還原,制備了不同鐵碳比(Fe/C) 的石墨負載納米鐵,鐵納米粒子鑲嵌在石墨層狀結構的間隙和 表面上。石墨負載納米鐵以鐵為陽極、石墨為陰極組成原電池在 中性條件下能快速還原水中80 mg/L的N03_,水中溶解氧和反應 的初始pH值均對石墨負載納米鐵去除水中NCV有影響[W。
  
  朱慧杰等將活性炭浸泡在FeS(V7H2〇的乙醇溶液中,然后 滴人KBH4溶液,制備了載人比(Fe/C質量比)為82 mg/g的活性 炭負載納米鐵。在pH值為6.5、25 *C±2 T, 1.0 g/L的活性炭負載 納米鐵對2 mg/LAs( HI)的去除率為99.86%,吸附劑對砷的吸附 容M為1.997 mg/g,吸附平衡后的吸附劑可用0.1 nwl/L NaOH洗 脫再生,且再生效率較高[16i。
  
  黏土和炭系材料性質較穩定,一般都具有孔穴結構,有利于 納米鐵粒子的載人,分散了負載的納米鐵粒子,能有效阻止納米 鐵粒子的團聚,提高了納米鐵修復污染物的效率。
  
  2.2有機高分子材料負載納米鐵HeF等以水溶性淀粉作固定化劑,將NaBH,溶液滴人淀粉 與FeCl3組成的混合溶液中,先產生了淀粉負載納米鐵,然后在 此混合體系中繼續滴加I^PdCl*制得淀粉負載納米Pd-Fe,反應 原理如下:PdV 2Fea-?' Pd°+2Fe2t(3)
  
  淀粉對納米Pd-Fe粒子具有較好的分散能力,且淀粉負載 納米金屬粒子可以在水中懸浮數十天,并且有效阻止了納米粒 子的團聚。0.1 g/L的淀粉負載納米Pd-Fe可以快速降解水中初 始25 mg/L的TCE,其降解率為98%,并且在前20 min內除了痕 量1,1-DCE產生外,再無其他中間產物生成。此外1 g/L的淀粉 負載納米Pd-Fe可在100 h將2.5 mg/L多氣聯苯降解80%,而相同條件未負載的Pd-Fe僅能降解24%的多氣聯苯[W。
  
  Geng B等用無毒、可生物降解的殼聚糖做固化劑,在殼聚糖 FeS(V7H20溶液體系中滴入KBH4,制備了殼聚糖負載納米鐵, 克服了納米鐵在空氣中ft燃且僅在厭氧條件下修復污染物的限 制。殼聚糖負載納米鐵還原水中Cr( VI),符合準一級動力學模 型,并且速率常數隨溫度和鐵負載量的增大而增大,但隨Cr( VI) 初始濃度和溶液pH值的升高而降低,表觀活化能為33 kj/mol, 這進一步說明殼聚糖負載納米鐵對(M VI)的去除是化學控制步 驟[|8】。此外Zhu B W等用相同原理制備殼聚糖負載納米Pd-Fe 可以在60 min內使1,2,4-三氣苯快速去氣還原,且還原過程符 合準一級動力學模型。
  
  Kim H等將陽離子交換膜在Fe^l#液中浸泡一整晚,取出后 用蒸餾水洗凈,然后用NaBH4溶液浸5 h,制得陽離子交換膜固 定化納米鐵,在2 h內可將36.2 mg/L的TCE除去,表觀速率常 數和表面標準化速率常數分別為0.44 h'35.77 Lh-W-2,這比其 他研究中所采用的納米粒子或膜固定化的其他納米粒子的表面 標準化速率常數高1~3個數fi級,且釋放到溶液中的Fe的質量 濃度低于0.1 mg/L -0.3 mg/L,并且陽離子交換膜固定化納米鐵 可以重復使用Sherman M.P等將1.8 gNaBR(粉末直接加人到含10 g FeS(V7H20和4 g非孔疏水性聚合樹脂的混合液中,制得Fe°質 量分數為226.8 mg/g的樹脂負載納米鐵;0.465 g該樹脂負栽納 米鐵分別與1 L 1.5 mol/L Cr03和Pb(N03)2溶液反應,符合準一 級動力學模型,表觀速率常數分別為1.18 JT1和1.44 h'分別是 相同條件下用普通325目鐵粉反應時速率常數的約5倍和30 倍。反應后的樹脂負載納米鐵經XPS和XRD表征,表面有Pb° 和CK m)生成,因此該反應機理是負載的納米鐵還原水中的Cr (VI)和 Pb(D)1氣Meyer D E等通過凝膠一溶膠蒸發法制得醋酸纖維素,并以 此為載體首先用NaBH4還原FeCl2*4H20,反應完全后再向此體 系中加人NiCl2_6H20,制得醋酸纖維素膜同定化納米Fe/Ni。應用 研究表明醋酸纖維素固定化納米Fe/Ni對TCE具有較強的去除 能力,并且TCE在其上的擴散和分配系數為2.0xUT? Cm2/s和 3.5x10^ L/g[氣 Xu Y H 等用含 Fe 量為 0.04 g/L-0.12 g/L 的醋酸 纖維固定化納米鐵去除Cr( VI),當負載的納米鐵從0.04 g/L增 加到0.12 g/L時,對Cr( VI)的還原程度也從24%提高到90%,并 且反應符合準一級動力學模型。該研究中1 g固定化納米鐵可以 還原水中252 mg的Cr( VI),而Cao和Zhang用1 g未負載的納 米鐵對Cr( VI)的還原能力為84.4 mg ~109 mg Cr( VI)【3】。
  
  Alberto T等以多糖類物質瓜爾膠為分散劑,將一定濃度的瓜 爾膠加人到納米鐵溶膠中制備了多糖分散和固定化納米鐵, 也能較好地分散納米鐵,固定的納米鐵粒子粒徑也較小,因此瓜 爾膠作為一種生物分散劑能減少溶液中納米鐵的團聚和沉降, 提髙了納米鐵的遷移能力。
  
  3結論與展望無機礦物材料由于價格低廉、性質穩定而在固定化納米鐵 技術中有一定的應用前景。此外,有機高分子材料作為負載納米 鐵的材料已成為該領域的又一新進展。
  
  納米鐵經載體負載和罔定后,其團聚趨勢得到了一定程度 的控制,粒徑減小,在載體上分散較好,穩定性增強,因此在修復 污染物時提高了納米鐵的修復效率。從無機礦物材料到有機高 分子材料做固化劑的研究,多用一些成本低、性質較穩定的物質 做載體。因此,選擇成本低、對環境無次級污染而且性能穩定、能 有效降低納米鐵團聚的固定化材料會成為研究熱點。此外,從固 定化納米鐵的研究向固定其他金屬或合金的發展也將成為環境 修復領域的又一趨勢。
 
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